Синтез, свойства и применение нового нанокатализатора двухслойных гидроксидов в одном

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 1627 (2023) Цитировать эту статью

1439 Доступов

2 цитаты

4 Альтметрика

Подробности о метриках

Был синтезирован новый гетерогенный нанокатализатор LDH@3-хлоропилтриметоксисилан@1,3-бензолдисульфониламин@Cu (LDH@TRMS@BDSA@Cu) и подтвержден такими анализами, как инфракрасная спектроскопия с преобразованием Фурье, полевая эмиссионная сканирующая электронная микроскопия, рентгеновский анализ рассеяния энергии. лучевая спектроскопия (EDX), элементное картирование, рентгеноструктурный анализ, теплогравитация/тепловая дериватизация (ТГА) и дифференциальная сканирующая калориметрия. Недавно синтезированный нанокатализатор эффективно катализирует реакцию между различными арилальдегидами, малононитрилом, различными ацетофенонами и ацетатом аммония в условиях без растворителей и с высокой эффективностью превращает их в производные 2-амино-3-цианопиридина. Реакция показала такие преимущества, как простота, высокая стабильность, экологичность, отличная эффективность и короткое время. Кроме того, этот катализатор пригоден для вторичной переработки и был переработан 4 раза без значительной потери каталитической мощности.

В последние годы двумерные наноматериалы широко изучаются и используются как привлекательные кандидаты для создания гетерогенных твердых катализаторов, электродов, адсорбентов, металлосерных батарей и т. д.1,2,3. Двухслойные гидроксиды, известные уже более десяти лет, широко распространены в природе, легко извлекаются и представляют собой большой класс анион- и катионообменных слоистых структур с общей формулой [M2+(1-x)Mx3+(OH)2 ](An-)x/n.zH2O]. Катионы металлов, которые используются в двухвалентной и трехвалентной форме, включают Mn2+, Fe2+, Mg2+, Co2+, Zn2+, Ca2+ и Mn3+, Fe3+, Co3+, Cr3+, Al3+, а используемые анионы часто содержат карбонат, бромид, хлорид или нитраты4,5,6. . Существуют различные методы синтеза СДГ, среди которых можно отметить ионообменный, гидротермальный и соосаждающий методы. СДГ являются нейтральными материалами, средние части аниона и сами слои имеют положительный заряд, которые имеют множество применений в разных областях благодаря простоте синтеза и способности заменять и модифицировать гидроксидные слои, что привлекло большое внимание. от исследователей, такие как адсорбенты7, основы катализаторов8, 9, анионообменники, электролиз воды10, накопление энергии11, 12, датчики. Легкое разделение гетерогенных катализаторов, таких как двухслойные гидроксиды, обеспечивает простой и быстрый путь восстановления катализатора, а восстановление катализатора оправдано как с точки зрения зеленой химии, так и с экономической точки зрения. Благодаря уникальным характеристикам и интересным физическим свойствам йодида меди, включая высокую оптическую прозрачность с широкой запрещенной зоной, высокую проводимость с необычным диамагнитным поведением, широкую щель, синтез при низкой температуре исследовался во многих исследовательских работах13,14,15. Йодид меди кристаллизуется с тремя различными фазами α, β и γ с изменением температуры в процессе синтеза, которая при температуре выше 407 °С представляет собой кубическую альфа-фазу, которая при температуре выше 369 °С является гексагональной бета-фазой, а при низких При высоких температурах иодид меди с высокой кристалличностью представляет собой кубическую гамма-фазу, которая представляет собой тип полупроводника, в котором иодид-ионы тетраэдрически окружают ионы меди. Можно упомянуть такие области применения этой наномеди, как диоды, солнечные элементы, полупроводниковые модели и органические катализаторы16.

Полезной стратегией синтеза гетероциклических соединений, таких как пиридины, являются многокомпонентные реакции с участием как минимум трех компонентов для получения продукта со всеми задействованными исходными материалами, что экономически эффективно с точки зрения зеленой химии17, 18. Гетероциклические соединения, такие как пиридин, из-за Благодаря своим уникальным биологическим и лечебным свойствам, таким как антибактериальные, противосудорожные, противомалярийные, антиоксидантные, противодиабетические, противовоспалительные, болеутоляющие, противораковые, противоопухолевые, защищающие печень, антиатеросклеротические, противогрибковые и противораковые свойства. -вредные свойства привлекли наибольшее внимание среди гетероциклических соединений. Соединения, содержащие 2-амино-3-цианопиридиновый каркас, используются в качестве полезных терапевтических предшественников в области медицины благодаря своей биологической активности19,20,21. Сообщается о различных методах их синтеза, в которых наиболее важными путями синтеза являются многокомпонентные реакции ацетата аммония, малононитрила, ацетофенона и альдегидов. Сообщается о широком спектре многокомпонентных синтезов с использованием различных катализаторов, в том числе: нанокатализаторы сульфата борной кислоты21, HBF422, микроволновая печь23, Amberlyst-1524, салициловая кислота4, МНЧ CoFe2O4@SiO2-SO3H25, нанотвердая магнитная кислота, Fe3O426, Fe3O4@g- C3N4-SO3H27, Fe3O4@SiO2@(CH2)3NH28, (CH2)2O2P(OH)229, поли N,N-диметиланилин-формальдегид30, Наночастицы меди на угле31, Fe3O4@Ниацин32, Bu4N+Br-18, Cu@иминZCMNPs17. Однако более простые и мягкие методы их синтеза по-прежнему имеют ценность. Однако более простые и мягкие методы их синтеза по-прежнему имеют ценность. Согласно указанным пунктам, целью исследования является разработка быстрых и простых методов, основанных на зеленой химии, восстановлении и повторном использовании катализатора для синтеза новых производных цианопиридинов. Здесь нам удалось создать уникальный катализатор с лигандом 1,3-бензолдисульфониламида (BDSA), помещенным на LDH, для иммобилизации наночастиц йодида меди (LDH@TRMS@BDSA@Cu) в качестве нового и эффективного нанокатализатора. Для однореакторного синтеза четырехкомпонентного 2-амино-3-цианопиридина использовали реакцию между различными арилальдегидами 1, малононитрилом 2, различными ацетофенонами 3 и ацетатом аммония 4 в мягких условиях без растворителя (дополнительный файл 1).